Situation im portugiesischen Kolonialland war um 1820 derart aufgeheizt, dass der Zerfall des riesigen Landes drohte. Weil Pedro sich als zu schwach und zaudernd erwies, nahm die Habsburgerin entschlossen die Geschicke Brasiliens in die Hand, unterschrieb den Staatsratsbeschluss für die Unabhängigkeit Brasiliens von Portugal und verzichtete damit gleichzeitig auf eine Rückreise nach Europa. Der Ehe mit Pedro entstammten sechs Kinder, doch eine ehrgeizige Mätresse zerstörte ihr privates Glück. Nur sechs Wochen vor ihrem 30. Geburtstag starb Leopoldine, die Bande zwischen Österreich und Brasilien, die sie geknüpft hatte, blieben jedoch bestehen und dauern bis heute an.
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